我组提出模块化定制无缺陷高效MOF分离膜的链条式研究新策略。该膜结构包含两大平行模块,一个是基于非均相成核特点形成的离散MOF模块,主要利用本征孔道结构实现分子传质与分离;另一个是限域界面聚合形成的高度交联、超低渗透的聚酰胺(PA)模块,负责消除MOF模块间缺陷。在该策略指导下,通过随机替换MOF模块可定制相应MOF分离膜,实现了高性能MOF分离膜的快速产出。作为概念验证,选取四种具有不同结构和表面化学性质的MOFs材料(NH2-Zn2Bim4、Ni(HBTC)(4,4'-bipy)、MOF-74(Mg)、MIL-68(Al),覆盖一维至三维孔道类型)构筑了四种MOF分离膜。所制备的MOF分离膜可根据选用MOF模块孔道差异展现出可调控的分离性能,其中NH2-Zn2Bim4膜对H2/CO2混气分离因子达到1656,H2渗透率达到964 GPU。此外,这一复合膜的独特结构还允许执行框架配体局域交换策略,实现对MOF模块孔窗尺寸的无损调控。调控后的膜对H2/CO2选择性相较于初始膜提高了约200%。该工作建立了MOF材料筛选—普适性膜产品制造—高精分离验证—纳微结构无损调控的全链条分离膜研究模式,为定制高性能分子筛膜和分离纯化获取高品质产品开辟了一条新途径。上述结果发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202315057